Faisant preuve de la même attitude de dévouement que dans les affaires, Medeiros e Almeida s’implique directement dans la construction de sa collection. Il définit ses principales lignes directrices et participe activement à toutes les acquisitions. Pendant près d’un demi-siècle, Medeiros e Almeida réunit un vaste ensemble d’œuvres d’art très éclectique, dont les typologies s’inscrivent dans le cadre des arts décoratifs.

Cette tendance s’appuie sur un goût qui traverse la première moitié du XXe siècle au Portugal et dont on trouve le reflet dans d’autres collections de la même époque. La collection se caractérise par une empreinte cosmopolite, mais on y identifie aussi une attitude conservatrice qui pousse le collectionneur à s’intéresser essentiellement aux XVIIe, XVIIIe et XIXe siècles – elle est pratiquement dépourvue de pièces de l’époque contemporaine.

Par vocation très éclectique, le fonds est composé de plusieurs collections au sein de la collection.